近日,我院2001级校友孔祥瑞在Science期刊发表题目为“A Surface-Promoted Redox Reaction Occurs Spontaneously on Solvating Inorganic Aerosol Surfaces(气溶胶表面催化的自发氧化还原反应)”高水平论文。
气溶胶是由悬浮在气体(例如空气)中的固体或液体的微小颗粒组成。气溶胶对大气中的化学作用起着重要作用,它们的相互作用会影响云和气候。气溶胶的典型例子是烟、雾和空气污染。在《科学》杂志上的新文章中,孔祥瑞与团队其他研究人员,共同发现了当硫酸铵气溶胶颗粒开始吸收水蒸气并溶解时在表面发生的新化学反应。这个过程可以自发地促进一种叫做硫酸盐还原铵氧化(Sulfate Reducing Ammonium Oxidation, SRAO)的反应。这会将铵离子 (NH4+) 和硫酸根离子 (SO42-) 转化为硫单质 (S0) 和氮气 (N2)。这种新发现的表面催化过程可能会带来对大气化学的新理解,并为工业和能源研究带来新的可能性。
该研究的3个亮点主要集中在:一是发现了盐表面溶解过程中表面催化的自发氧化还原反应,并通过经典和第一性原理分子动力学(FPMD)模拟来理解和表征了溶解和催化过程,提出了一个详细的机制来描述在盐表面溶解过程中导致意外产物的过程;二是发现在普通无机气溶胶表面进行水溶过程时,会自发地发生表面促进的硫酸盐还原铵氧化反应。几个关键的中间产物,包括单质硫(S0),二硫化(HS-),亚硝酸(HONO)和氨水[NH3(aq)],被确定为与表面水溶过程相关的反应组分;三是揭示了在经典的热力学和化学原则之外的表面催化机理,这项发现有很大的潜力来阐明许多以现有理论不能解释的大气化学反应和对气候变化的影响。
目前,孔祥瑞团队用类似的方法正在对SO2在典型气溶胶颗粒物表面上的摄取和氧化还原反应进行研究,初步的发现令人振奋。另外,由孔祥瑞研究员领衔的哥德堡大学的气溶胶表面催化课题组在2021年11月获瑞典科学委员会批准,目前正在筹备之中。在未来该团队的研究工作会让我们对大气环境下的表面催化机理有深入的理解。
原文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.abc5311
作者简介:
孔祥瑞,博士,瑞典哥德堡大学化学与分子生物学院大气科学系研究员,气溶胶表面化学组组长。负责多门研究生和本科课程,《气溶胶》和《环境化学》等。2001年进入 食品科学与工程学院学习,2003年转入西农首届生物工程基地班,2004年进入西农环境资源学院攻读环境科学硕士。2014年博士毕业于瑞典哥德堡大学,2014年在捷克科学院任访问学者,2015-2017年在瑞士保罗谢尔研究所(PSI)从事博士后研究(瑞典科学委员会VR资助学者),2017-2018年在美国麻省理工学院(MIT)任访问学者(瑞典STINT学者)。主要从事气溶胶表面化学,冰核,动力学,黑碳/棕碳和同步辐射的研究。主持多项瑞典科学委员会项目,中瑞国际合作项目,中国自然科学基金为项目等。目前担任Frontiers in Environmental Science期刊编委。